Tadeusz Zwoliński wspólnie ze swoim młodszym bratem Stefanem od wczesnych lat interesował się Tatrami. Ich pasją było poznawanie podziemnego świata Tatr. Od roku 1921 zaczęli systematyczną eksplorację jaskiń tatrzańskich. Obaj bracia odkryli wiele nowych jaskiń, m.in. Poszukiwaczy Skarbów, Piwnicę Miętusią, Średnią Kasprową. Odkrywali też nowe korytarze w znanych już jaskiniach, m.in. w Mylnej, Obłazkowej i Zimnej.

Tadeusz Zwoliński dokonał pionierskiej pracy jako kartograf, wydając wielokrotnie mapy Tatr Polskich, Tatr Wysokich i Tatr Bielskich, a także całego masywu tatrzańskiego. Był autorem przewodników tatrzańskich. Pierwsze wydanie, opublikowane wspólnie z bratem, ukazało się w 1922 r. i nosiło tytuł: Zakopane – stacja klimatyczna w Tatrach. Krótki przewodnik po Zakopanem i okolicy. Było ono zalążkiem obszernego, obejmującego już cały obszar Tatr następnego przewodnika. Kolejne wydania ukazywały się w latach: 1925, 1927, 1930 – wspólnie z bratem – oraz w roku 1936 i w latach powojennych już samodzielnie. Był także autorem przewodników narciarskich po Tatrach.

Czynnie działał w strukturach Polskiego Towarzystwa Tatrzańskiego, gdzie w latach 1946–48 był członkiem Zarządu Głównego oraz w PTTK. W latach 1923–50 wspólnie z bratem prowadził księgarnię w Zakopanem założoną przez ich ojca – Leonarda.