Większość jego prac powstała w latach 1864-1866. Znajdują się na pograniczu romantyzmu i realizmu. Operowanie przez artystę w ilustracji niezwykle bogatymi efektami światłocieniowymi i finezyjną kreską podkreślało realizm oraz ekspresję przedstawienia. Służyło także budowaniu nastroju tajemniczości oraz niezwykłej fantazji. W ciągu swojego życia stworzył kilkaset wybitnych ilustracji przedstawiających historie biblijne. Ilustracje te były publikowane w Bibliach wydawanych w różnych językach w dziewiętnastowiecznej Europie, a później również w obu Amerykach. Wielu mistrzów podejmowało się ilustracji motywów biblijnych, lecz Doré należy do najbardziej znanych. Realistyczny styl Dorégo tchnął nowe życie w te biblijne historie. Prace artysty, jak i jego kompetencje bywały często podawane krytyce przez jemu współczesnych, ilustracje te jednak przetrwały próbę czasu.

Zilustrował ponad 200 książek, w tym Boską komedię Dantego, Don Kiszota i większość z książek Edgara Allana Poe. W latach 70. XIX w. Doré zainteresował się malarstwem i rzeźbą, jednak nie odniósł w tych dziedzinach większych sukcesów.